本文摘要：电催化反应在能源环境领域具有普遍的应用于，特别是在是在新型可持续能源利用方面，如燃料电池、金属－空气电池以及电解水反应。由于电催化反应不存在极大的反应能垒，一般来说必须人们用于催化剂，来减少能垒从而增加能源消耗。目前，商用催化剂多为Pt、Ir、Ru等贵重金属恩催化剂，不存在成本高，不易中毒失活（Pt在甲醇燃料电池中），稳定性劣（RuO2在产氧反应中）等严重不足。

电催化反应在能源环境领域具有普遍的应用于，特别是在是在新型可持续能源利用方面，如燃料电池、金属－空气电池以及电解水反应。由于电催化反应不存在极大的反应能垒，一般来说必须人们用于催化剂，来减少能垒从而增加能源消耗。目前，商用催化剂多为Pt、Ir、Ru等贵重金属恩催化剂，不存在成本高，不易中毒失活（Pt在甲醇燃料电池中），稳定性劣（RuO2在产氧反应中）等严重不足。

最近，澳大利亚格里菲斯大学（GriffithUniversity）姚向东（XiangdongYao）教授团队针对上述问题，基于该课题组明确提出的“缺失催化机理”（J．Mater．Chem．A，2015，2，11736），顺利研发出有一种新型“缺失石墨烯”，该材料在产氢（HER）、氧还原成（ORR）以及产氧（OER）等方面都展现很高的电催化活性及稳定性。论文联合第一作者是贾毅（YiJia）博士与博士生张龙舟（LongzhouZhang）。本文通过将完整单层石墨烯，引进氮原子并高温除去氮的方法制取了缺失石墨烯（高温去氮过程中造成部分碳原子重构）。

图1a是缺失石墨烯的制备路径，图1b是缺失石墨烯的高分辨电镜照片，图中可以显现出缺失主要产于在石墨烯层的边缘。从图1c－1e可以显现出缺失石墨烯的ORR，OER以及HER性能比完整石墨烯及掺入氮石墨烯都有大幅提高。图1．（a）缺失石墨烯制备路径示意图；（b）缺失石墨烯的透射电镜照片；（c－f）较为缺失石墨烯，掺氮石墨烯，完整石墨烯以及商用铂碳等有所不同催化剂，在碱性ORR，碱性OER，酸性HER以及碱性HER等多种电催化反应中的性能。图2．缺失石墨烯中不存在的有所不同类型缺失与单一电化学反应的相关性研究。

（a）D585类型碳缺失；（b）D5类型碳缺失；（c）D7557类型碳缺失；（d）有所不同缺失反应活性座落ORR反应路径的能量图；（e）有所不同缺失反应活性座落OER反应路径的能量图和（f）有所不同缺失反应活性座落HER反应路径的能量图．根据电化学性能测试结果，指出缺失可以转变石墨烯层中缺失处碳原子的电子态密度，构成活性位点，有所不同类型的缺失可以催化剂有所不同类型的电化学反应（ORR，OER或HER）。图2通过基于密度绿函理论的模拟计算，作者找到有所不同缺失类型处的碳原子催化剂有所不同的反应时，具有有所不同的反应能垒。因此指出特定缺失处的碳原子比起完整石墨烯中的碳原子享有更高的催化活性。

作者更进一步用于缺失石墨烯材料顺利制做了一套锌－空气电池装置（图3a和b），装配的锌－空气电池的容量经过近100个充放电循环后依然没显著波动（图3c），并且仅次于功率密度超过154mW／mg（图3d）。为了更进一步符合有所不同实际应用于中的能量市场需求，通过有所不同的串／并联配备，该装置获取充足的动力照亮LED二极管（图3e）并驱动了模型汽车（图3f），展现该催化剂在新一代金属－空气电池应用于中的较好前景。

图3．（a）锌－空气电池测试装置，放入图为缺失石墨烯空气电极；（b）锌－空气电池充放电循环示意图；（c）有所不同电流密度下充放电循环测试；（d）充放电极化曲线以及输入功率密度随电流密度的变化；（e）锌－空气电池照亮LED小灯；（f）锌－空气电池驱动汽车的DEMO装置。该论文对姚向东课题组明确提出的“缺失催化机理”获取了有力反对并扩展到HER和OER，对未来非金属催化剂的研究具备最重要指导意义，同时缺失石墨烯的优良催化剂性能具备辽阔的市场应用于前景。这一成果近期公开发表在《AdvancedMaterials》上。

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